1910年毕业后，汪雨相返乡推动教育革新，创办太平县第一所新式学堂——甘棠小学堂，任校长。他废科举旧制，开设国语、算术、博物等课程，倡导“德智体美”四育并举，成为皖南新式教育的开拓者。辛亥革命后，他加入中国同盟会，次年当选安徽省议会议员，积极建言教育改革。
1927年，汪雨相任太平县教育局长，主导全县教育资源整合，推动私塾改良，创办多所乡村小学，使当地适龄儿童入学率大幅提升。抗日战争爆发后，他组织“太平县抗敌后援会”，动员师生开展救亡宣传，将甘棠小学改为战时中学，收容流亡学生，坚持敌后教育8年，培养大批爱国青年。
新中国成立后，汪雨相历任安徽省政协委员、黄山区文史馆馆长等职，致力于地方文化遗产保护与教育史料整理。他晚年撰写《太平县教育史略》，系统梳理当地教育发展脉络，为研究徽州近代教育提供重要文献。1963年病逝于黄山，享年85岁。
汪雨相一生以教育为业，历经清末、民国至新中国时期，始终秉持“教育救国”初心，其办学实践与教育理念深刻影响了皖南地区的文化教育发展，被誉为“黄山之子，教育之光”。