进入21世纪，他拓宽戏路，2002年在 《红字》 中挑战悬疑角色，2008年与刘荷娜合作的 《放羊的星星》电影版 延续剧版热度，2013年参演 《爸爸去哪儿》大电影 展现亲子温情。
电视剧作品 电视剧领域，林志颖塑造了多个经典角色。1999年他在 《绝代双骄》 中饰演古灵精怪的小鱼儿，成为一代人的童年记忆；2002年 《绝世双骄》 中延续双骄IP，饰演江飞鱼。2005年武侠剧 《书剑情侠柳三变》 中，他化身风流才子柳永，展现古典气质。2007年， 《放羊的星星》 成为现象级作品，他饰演的赛车手仲天骐与刘荷娜演绎的"契约爱情"风靡亚洲，剧中"仲夏夜之星"项链成为经典符号。此后他陆续主演 《单身公主相亲记》2010、 《彩虹甜心》2011等都市偶像剧，2013年在 《天龙八部》 中饰演段誉，展现多面演技。
从青涩少年到成熟男神，林志颖的影视作品横跨喜剧、武侠、爱情等多个领域，每部作品都留下了他独特的身影。