2006年，Rain通过《电子人也所谓》又名《机器人之恋》 成大银幕首秀。这部由朴赞郁执导的奇幻爱情片，他饰演因心理创伤认为自己是机器人的青年“英君”，与林秀晶饰演的“车英君”展开一段荒诞又深情的故事。影片入围柏林电影节主竞赛单元，Rain凭借细腻的演技获得第43届百想艺术大赏电影部门最佳新人男演员奖，正式开启演员生涯。
2008年，他进军好莱坞的首部作品《极速赛车手》 上映。在这部由沃卓斯基姐妹执导的动作冒险片中，Rain饰演反派“泰乔”，以凌厉的动作戏和冷峻的造型突破了亚洲演员的银幕形象。尽管影片票房表现平平，但其视觉风格和Rain的国际化表现为他后续的海外发展奠定基础。
2009年，Rain担纲主演的好莱坞动作片《忍者刺客》 成为其代表作之一。他饰演从小被培养为杀人机器的忍者“瑞佐”，在影片中展现了高强度的武打动作和体能训练成果。该片全球票房突破1亿美元，Rain的打戏表现获得动作片导演群体的关，也让他成为少数在好莱坞担任绝对主角的亚洲男星。
2012年，他回归韩国影坛主演空战题材电影《R2B：返回基地》。影片翻拍自1986年经典空战片，Rain饰演天才飞行员“泰勋”，在展现空中格斗场面的同时，刻画了军人的热血与牺牲精神。该片以精良的制作成为韩国首部4DX格式电影，票房突破170万观影人次。
2014年，Rain与刘亦菲合作主演中国爱情片《露水红颜》。他饰演落魄画家“徐承勋”，与刘亦菲饰演的豪门千金展开跨越阶级的虐恋。影片改编自张小娴小说，通过细腻的情感描写展现了Rain在浪漫片中的表现力，进一步拓宽了他在华语市场的影响力。
从文艺片到动作片，从本土制作到国际合拍片，Rain的5部电影作品构成了其演员生涯的重要轨迹，也为亚洲艺人进军国际影坛提供了参考样本。